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【Angew.Chem.】北航孙艳明、宋佳丽、孙晓波|通过调控芳香桥连单元平衡发光与结晶:有机太阳能电池效率突破21%

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【Angew.Chem.】北航孙艳明、宋佳丽、孙晓波|通过调控芳香桥连单元平衡发光与结晶:有机太阳能电池效率突破21%

【Angew.Chem.】北航孙艳明、宋佳丽、孙晓波|通过调控芳香桥连单元平衡发光与结晶:有机太阳能电池效率突破21%#

文章标题:Using Aromatic‐Bridge‐Tuned Dimer Acceptors to Harmonize Photoluminescence Quantum Yield and Crystallinity for Organic Solar Cells Exceeding 21% Efficiency。 文章作者:Yue Chen, Haisheng Ma, Long Hai, Donghui Wei, Yun Li, Hu Liu, Mingshuai Zhou, Jiawei Deng, Xuelin Wang, Jinye Chen, Chunming Yang, Liming Liu, Jun Yan, Zheng Tang等。

想要光伏电池效率高,材料不能光会发光,还要叠得整齐#

有机太阳能电池要想把吸光转化为电能,核心难题之一在于能量损耗过多。研究界此前发现,如果能提升活性层材料(特别是受体材料)的荧光量子产率,就能有效抑制非辐射能量损失,让器件的开路电压升上去。然而,这里存在一个物理上的两难困境。想让分子单独发光好,往往需要把它做成局域发光的状态,减少分子间的无序碰撞;但要让电荷在电池里跑得快,又需要分子间紧密而有序地“堆叠”在一起,形成通畅的导电网络。一旦分子堆得过于紧密,往往又会触发“聚集诱导荧光猝灭”效应,把原本该发的光给灭了。

为了破解这种发光与结晶相冲突的尴尬局面的,作者团队把目光投向了二聚体受体材料。这类材料既有小分子的明确结构,又兼具聚合物受体的形态稳定性,是用来调控聚集态的理想平台。作者提出了一个核心假设:不需要盲目引入极度刚性或发光极强的基团,而是通过精准微调二聚体中间的“桥连单元”,就能在不破坏分子有序结晶的前提下,维持高荧光产率,让电荷传输与能量损耗控制达成平衡。

拼接不同长度的化学桥,看看谁能兼顾发光与结晶#

为了验证这个假设,作者设计并合成了三种二聚体受体材料。这三种材料的核心主体一致,区别仅仅在于中间的桥连化学基团:分别是用苯环连接的Ph-dimer、用萘环连接的Naph-dimer,以及用蒽环连接的Ant-dimer。从苯到萘再到蒽,中间桥连单元的共轭长度和自身发光能力是依次递增的。如果按照简单的线性逻辑,桥连单元发光越强,最终电池性能似乎应该越好。但作者通过实际测试证明,电池的最终光电转换效率与共轭长度根本不是线性关系。

作者在实验室里将这三种受体材料分别与给体材料PM6混合,制备出二元有机太阳能电池,并详细对比了它们的各项物理参数。数据表明,使用苯环桥连的PM615.71%的电源转换效率,开路电压为0.955 V;而将中间的桥连换成共轭度更高的蒽环后,PM6,效率仅有9.49%,开路电压降至0.933 V,填充因子更是跌到了52.9%。只有夹在中间的萘环桥连受体表现最为出色,PM618.90%,开路电压提升至0.974 V,非辐射能量损失降低到了0.192 eV。

为了探讨为什么最长的蒽环反而表现最差,作者借助量子化学计算与二维核磁共振技术分析了分子的立体构型。计算与实验一致显示,随着桥连单元体积增大,桥连基团与旁边噻吩核心之间的扭转角在逐渐变大,从苯环的25.95度增至蒽环的30.18度。更关键的是,蒽环受体表现出高达2.20 D的偶极矩,导致分子内部电荷分布不对称,进而引发了严重的静态无序,破坏了分子在薄膜中的有序堆叠。这种结构上的过度扭曲和聚集状态失控,使得电荷在膜层里极难流动,直接拖垮了Ant-dimer的充填因子和电流密度。

对比之下,萘环 bridge 的 Naph-dimer 展现出极其适中的物理特性。它的偶极矩仅为1.12 D,与苯环受体相当,能够有效抑制静态无序,促进分子形成有序的π-π堆叠。在电荷传输测试中,PM65.93 × 10⁻⁴ cm² V⁻¹ s⁻¹的空穴迁移率和6.85 × 10⁻⁴ cm² V⁻¹ s⁻¹的电子迁移率,且两者非常均衡。不仅如此,表面张力计算得出的Flory-Huggins相互作用参数(χ = 0.48)也表明,PM6与Naph-dimer混合后能形成尺寸恰到相宜的相分离结构,既保证了激子能够高效拆分成电荷,又保证了拆分后的电荷能顺畅运走。

Fig.1 (a) Chemical structures of Ph-dimer, Naph-dimer, and Ant-dimer. (b) Normalized absorption spectra of materials in solution and in films. (c) Normalized absorption spectra of blend films. (d) Energy level diagrams of PM6, Ph-dimer, Naph-dimer, and Ant-dimer. (e) Intrinsic emission versus conjugation length. (f) Schematic of core luminescence and photovoltaic properties of dimeric acceptors.

从二元提升到三元组分,光电转换效率突破21%#

在厘清了二元体系的反应机制后,作者将优化后的Naph-dimer作为第三组分客体,引入到了经典的PM6,构建三元太阳能电池。引入Naph-dimer后,三元薄膜不仅进一步拓宽了光谱吸收范围,还显著降低了活性层内部的无序度,减少了载流子复合。

测试结果显示,这种三元有机太阳能电池的电源转换效率达到了21.02%,开路电压达到0.913 V,短路电流密度提升至27.98 mA cm⁻²,填充因子达到了82.3%。经过权威第三方机构认证,该器件的实际效率也达到了20.6%。同时,变温吸收光谱显示,Naph-dimer薄膜具有高达167°C的玻璃化转变温度,高于Ph-dimer的157°C和Ant-dimer的151°C,这说明该分子在热状态下更加稳固,有助于延长太阳能电池的使用寿命。

研究团队用一系列光谱与计算证据证明了“微调二聚体桥连单元”这一策略的可行性。它确实成功缓解了高发光与强结晶之间的内在矛盾,为高效率有机太阳能电池的受体分子设计提供了一条清晰的结构优化路径。

Fig.2 (a) J-V characteristics, (b) EQE spectra and the integrated Jsc, and (c) Jph-Veff characteristics of OSCs based on PM6, PM6, and PM6. (d) SCLC-derived mobilities (µh, µe) and µh /µe ratios of the binary devices. (e) The PLQY of Ph-dimer, Naph-dimer, and Ant-dimer. (f) Static disorder values of Ph-dimer, Naph-dimer, and Ant-dimer. (g) TPC and (h) TPV kinetics of PM6, PM6, and PM6 devices. (i) EQEEL spectra of the binary devices. Fig.3 Normalized EL and s-EQE spectra of (a) PM6 Fig.4 AFM images of the (a) PM6, (b) PM6, and (c) PM6 blends. 2D GIWAXS patterns of the (d) PM6, (e) PM6, and (f) PM6 blends. GIWAXS intensity profiles of the corresponding films along the (g) in-plane and (h) out-of-plane directions. (i) Corresponding changes in d-spacing and CCL. Fig.5 Film-depth-dependent UV–vis absorption spectra of (a) PM6, (b) PM6, and (c) PM6 blend films. Film-depth-dependent composition profiles of (d) PM6, (e) PM6, and (f) PM6 blend films. Absorption peak evolution during spin coating of (g) PM6, (h) PM6, and (i) PM6.

结论可信,但离大规模落地还有多远#

这项研究的论证链条非常完整,从分子合成、量子化学理论计算,到光谱学微观机制探究,再到电池器件的性能表征,形成了相互印证的闭环。作者没有停留在“效率变高了”这一表面现象,而是清晰解释了为什么更长的共轭结构(蒽环)反而会导致性能恶化,这一点让整个化学设计逻辑显得充实且可信。

不过,在将这一成果外推到工业应用时,仍有一些边界需要保持理性看待。首先,论文中令人瞩目的21.02%效率是在实验室微型器件(通常有效面积很小)以及严苛的惰性气体手套箱环境下测得的。在大面积涂布和真实大气环境下,这类三元薄膜的微观相分离形态能否保持高度均匀,结晶度是否会发生剧烈衰退,原文并没有给出大面积组件的加工数据。

其次,虽然作者通过玻璃化转变温度(167°C)侧面推断了材料具有更好的形态稳定性,但并没有提供长时间的光照老化(如连续1000小时光照衰减)或湿热老化数据。有机太阳能电池在实际使用中最致命的短板往往是长期运行稳定性,仅凭较高的玻璃化转变温度,还不足以证明该器件能够应对室外复杂的户外气候变化。

最终,这项研究真正推进的是分子层面的精准工程:它告诉我们受体材料的设计不需要盲目追求刚性和大型共轭核,通过萘基这类中等大小的桥连单元进行三维聚集态调控,就能优雅地兼顾发光与导电。至于这种“精准调控”能否在工业化 Roll-to-Roll 大面积印刷中同样保持精准,则是留给后续工艺研究者解答的问题。

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作者
Fluolab
发布于
2026-10-05
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