Fig. 1: Exciton distribution and spin dynamics in HCPs with continuous versus segmented emitter networks.#

引言#

圆偏振光在三维显示、量子信息处理以及光通信等前沿领域具有重要的应用价值。自旋发光二极管能够基于手性诱导自旋选择性效应在室温下直接产生圆偏振光，是实现手性光源集成的关键技术路径。然而，长期以来自旋发光二极管面临着高偏振度与高发光亮度难以兼得的瓶颈问题。在器件处于高注入电流或高激发密度时，激子-激子之间的交换作用和湮灭效应会大幅加速自旋去偏振过程，使得非对称电致发光亮度通常被限制在较低水平，且器件的运行稳定性较差。因此，如何在维持高发光效率的前提下精准调控自旋动力学并抑制自旋弛豫，成为当前自旋光电子学领域亟待突破的技术难题。

主要实验及结论#

为了攻克高激发密度下自旋快速去偏振这一难题，研究团队提出了空间分割发光网络的调控构想。如图1所示，在传统的连续三维发光网络中，激子扩散会增加激子间的碰撞几率，从而显著引发激子-激子交换作用驱动的自旋去偏振与非辐射湮灭。而在空间分割的异质网络中，宽带隙手性自旋注入相将三维发光体分隔为离散的微观结构，从而显著降低了单个发光域内的多激子占用概率，从根本上抑制了高激子浓度下的自旋翻转率增长。

研究团队通过溶剂工程成功制备了具有不同发光域尺寸的混合手性钙钛矿薄膜。如图2所示，扫描电子显微镜和X射线衍射分析表明，基于纳米晶发光域的混合手性钙钛矿形成了平均尺寸仅为31 nm的离散发光区，而块状发光域的颗粒尺寸则达到123 nm。光学测试显示，纳米晶发光域薄膜保留了高达77.9%的荧光量子产率，其发光强度随激发功率呈线性增长，表明多激子非辐射损失被有效抑制。此外，圆二色光谱与圆偏振荧光光谱证实，该薄膜不仅展现出明显的Cotton效应，其发光不对称因子更提高至0.098，证实了手性自旋注入层与发光层之间高效的自旋转移。

总结及展望#

本研究揭示了激子-激子相互作用对自旋弛豫的深层影响机制，并提出了通过空间分割调控微观激子占用概率的全新策略，成功解决了自旋发光二极管中发光亮度与自旋偏振度不可兼得的长期困局。研究成果实现了高达13,084 cd m⁻²的非对称电致发光亮度以及超过5,000小时的运行稳定性，不仅为高性能自旋发光器件的设计提供了普适性的理论指导与工程方案，也为下一代手性显示、3D显示、光通信以及量子信息技术等领域的产业化应用奠定了坚实的材料与器件基础。