【Adv.Mater.】深圳大学杨楚罗|12nm半峰宽，EQE逼近60%与超300 lm W⁻¹效率的顶发射OLED新突破
文章标题：Ultra‐Narrow Pure‐Green MR‐TADF Emitter with an FWHM of 12 nm Enables Superior‐Performance Top‐Emitting OLEDs with EQE Approaching 60%, Power Efficiency Over 300 lm W−1, and CIE Coordinates of (0.14, 0.79)
通讯作者： Yuxuan Hu，Chuluo Yang
文章概要
深圳大学杨楚罗教授团队在超高画质显示发光材料领域取得重大突破。研究团队提出了一种协同整合二苯并呋喃融合与氰基修饰的分子设计策略，成功开发出一种名为DBFCN的超窄带纯绿光多共振热激活延迟荧光（MR-TADF）发射源。该分子在稀溶液中展现出半值宽仅为12 nm的极窄纯绿光发射。基于该材料制备的顶发射器件不仅实现了逼近60%的最大外量子效率（EQE），其最大功率效率更是突破300 lm/W，色坐标达到(0.14, 0.79)，完美契合了超高清显示BT.2020的标准绿光色域要求。
引言
随着超高清显示技术对宽色域和低能耗的追求日益迫切，开发高效率且高色纯度的发光材料成为学术界与产业界的共同焦点。其中，绿光作为三基色之一，对覆盖BT.2020色域的边界起着至关重要的作用。理想的纯绿光材料需要同时具备精准的发射波长和极窄的谱带。多共振延迟荧光发光物由于交替的电子给体与受体骨架，能有效抑制激发态结构弛豫，被视为实现窄带发射的核心候选。然而，将发射光谱红移至纯绿光区域时，往往会伴随激发态弛豫增强和光谱变宽。这一固有矛盾在具有微腔选择效应的顶发射器件中尤为明显，非共振光子的过滤流失限制了其最终效率。因此，如何在实现绿光红移的同时保持超窄的谱带，并与微腔调制相兼容，是当前有机发光二极管面临的重大挑战。
Light emission characteristics of top-emitting OLEDs based on green emitters with wide emission and intrinsic ultra-narrow emission.
主要实验及结论
为了解决光谱红移与窄带发射之间的矛盾，研究团队对间位双硼骨架进行了精密的设计，构建了新型DBFCN分子。如图1所示，在传统的顶发射器件中，宽光谱发射源通过微腔效应进行光谱纯化时，必然面临严重的共振外光子损失。而采用具备本征超窄带发射特性的DBFCN发射源，不仅能使顶发射器件完美契合发光波长，更能够大幅削减非共振光子的无谓损失，从而在保障高色纯度的同时显著提升器件的发光效率。
Theoretical analysis of DBN-core, DBFBN-core, and DBFCN-core. (a) The molecular structure, frontier molecular orbital distributions, and root-mean-square-displacement (RMSD) values. (b) Emission spectra for the S1→S0 transition simulated on the basis of Franck–Condon analysis. (c) Huang-Rhys factor versus frequency plots for the S1→S0 transition. (d) Representative vibrational modes involved in the S1→S0 transition of DBN-core, DBFBN-core, and DBFCN-core.
研究团队利用密度泛函理论计算深入分析了分子结构对能级和激发态性质的影响。如图2所示，从基础核心逐步过渡到具有二苯并呋喃融合以及氰基修饰的DBFCN核心，分子的前线轨道仍然保持着明显的空间交替分布特征，这为其窄带发射奠定了坚实的电子结构基础。计算表明，二苯并呋喃的融合主要负责扩展共轭体系，使能隙从3.37 eV收缩至3.02 eV，将发射成功引导至绿光区；而引入的强吸电子氰基不仅有助于波长精调，更能显著抑制激发态的扭转和振动弛豫。Franck-Condon光谱模拟印证了这一判断，DBFCN核心的理论半值宽降低至0.055 eV。振动分析表明，相较于对照分子，DBFCN由于氰基的引入，其低频振动模式的黄昆因子显著减小，从根本上削弱了声子耦合引发的光谱展宽。
Photophysical properties of emitters. (a) Solution-phase absorption and steady-state emission spectra of DBN, DBFBN, and DBFCN measured in dilute toluene solution (1.0 × 10−5 M). (b) Steady-state emission spectra of DBN, DBFBN, and DBFCN in doped films. (c) Time-resolved PL decay curves of the doped films.
Electroluminescent performance of the bottom-emitting green OLEDs. (a) Electroluminescence spectra of DBFCN and DBFCN-HF recorded at 1000 cd m−2. (b) Reported green MR-TADF materials with FWHM ≤ 50 nm in bottom-emitting OLEDs. (c) Luminance-dependent EQE, PE, and CE characteristics of DBFCN and DBFCN-HF. (d) Device stability of the DBFCN-HF was evaluated at 5000 cd m−2.
在实验表征中，DBFCN在稀甲苯溶液中呈现出极其优异的本征窄带绿光光谱，发射峰位于519 nm，半值宽仅为12 nm，是迄今报道的最窄的绿光发光物之一。在底发射器件中，DBFCN同样展现出优异的电致发光性能，实现了521 nm的纯绿光发射，半值宽仅为13 nm，最大外量子效率达到了38.5%。在微腔调制的顶发射器件中，本征窄谱带与微腔结构的完美兼容将器件的性能推向了全新的高度。顶发射器件在维持超窄光谱的同时，其最大电流效率达到232.5 cd/A，最大功率效率成功跨越300 lm/W大关，外量子效率逼近60%，色坐标完美落在(0.14, 0.79)，基本达成了超高清BT.2020色域对绿色发光轨道的苛刻指标。
Electroluminescent performance of the top-emitting green OLED. (a) Electroluminescence spectra of the DBFCN-HF and DBFCN-TE measured at 1000 cd m−2. (b) CIE coordinates measured at 1000 cd m−2. (c) Variation of EQE, PE, and CE with luminance for DBFCN-TE. (d) 3D scatter plot of PE, CE, and CIEy for the DBFCN-TE device (red stars) and literature-reported TE devices (grey spheres).
总结及展望
该研究不仅成功创制了兼具窄谱带与精准红移的超窄带纯绿光MR-TADF材料DBFCN，更深刻揭示了本征窄带发光物在降低顶发射器件微腔过滤光子损失中的关键物理机制。这一成果为下一代超高清显示和高效绿色照明技术的发展提供了极具启发性的分子设计路径。展望未来，围绕该骨架的进一步修饰有望在保持超窄半值宽的前提下，持续优化器件的运行稳定性和使用寿命，从而加速高画质OLED技术的产业化落地。