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【Angew】熄灯变色，从几十毫秒到几百毫秒的可调控磷光寿命造就绝佳的防伪材料 ​

总结 ​

研究开发了一种基于碳化聚合物点（CPDs）的新型时间依赖磷光颜色（TDPC）材料，通过引入离子键调控发色团的激发三重态能级，实现了可调的磷光寿命和量子产率。这一策略为智能磷光应用提供了新的设计思路。 image.png

摘要 ​

本研究提出了一种新颖且易于合成的策略，开发出具有高对比度TDPC的碳化聚合物点（CPDs），其寿命和量子产率可调。通过在自保护的CPDs中引入离子键，有效调节发色团的激发三重态能级，促进L-天冬氨酸（AA）在545 nm处的绿色磷光和碱金属天冬氨酸盐（AA-M）在665 nm处的红色磷光的稳定存在。基于重原子效应和交联增强发光（CEE）效应，可以实现TDPC寿命的精确调控。研究结果进一步扩展了设计高质量TDPC材料的基本原理，为智能磷光应用提供了重要的进展。

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研究结果分类展示 ​

材料合成与表征 ​

  • 合成方法：通过简单的热解处理AA和碱金属离子，制备出具有自保护特性的CPDs。
  • 表征方法：利用透射电子显微镜（TEM）、X射线衍射（XRD）、傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、X射线光电子能谱（XPS）和核磁共振（NMR）等技术对材料进行表征。 image.png

光物理性质 ​

  • 磷光寿命：CPDs-M在545 nm和665 nm处的磷光寿命分别为159.51 ms和52.58 ms（Li⁺），340.10 ms和131.65 ms（Na⁺），137.62 ms和92.17 ms（K⁺），107.47 ms和78.44 ms（Rb⁺），32.11 ms和19.47 ms（Cs⁺）。

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  • 量子产率：CPDs-0和CPDs-M的总光致发光量子产率分别为8.24%、6.63%、16.25%、10.61%、10.42%和2.60%。 image.png

机制研究 ​

  • 电子结构：通过密度泛函理论（DFT）计算，揭示了离子键对发色团HOMO-LUMO能级的调控作用，导致红移发射。
  • 能量转移：实验和理论分析表明，绿色磷光物种作为能量供体，红色磷光物种作为能量受体，实现了有效的辐射能量转移。 image.png

这项研究展示了碳化聚合物点在可控时间依赖磷光中的巨大潜力，为智能磷光应用提供了新的设计思路和方法。详细信息可以在这里找到。

参考文献 ​

Sun, J.; Liu, Y.; Han, Y.; Li, W.; Wang, N.; Zhang, L.; Zhang, Y.; Deng, F.; Wang, D.; Zhang, X. Enabling Controllable Time‐dependent Phosphorescence in Carbonized Polymer Dots Based on Chromophore Excited Triplet Energy Level Modulation by Ionic Bonding. Angew Chem Int Ed 2024, e202415042. https://doi.org/10.1002/anie.202415042.