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【Angew】光探测效率提高了四十倍，3%萘二酰亚胺参杂有效优化光诱导电荷分离效率 ​

总结 ​

这篇文章研究了通过层状生长法制备的含电子给体和受体的金属-有机框架（MOF）薄膜，用于高灵敏度光电探测器。研究发现，当受体掺杂浓度仅为3%时，光电探测器的性能最佳，比传统的给体-MOF薄膜提高了40倍。 image.png

摘要 ​

本研究聚焦于光诱导电荷分离中有机薄膜的应用，特别是金属-有机框架（MOFs）在提高电荷分离效率方面的优势。研究者们通过在高度有序的单块MOF薄膜中掺入给体和受体萘二酰亚胺（NDI），通过调整NDI受体连接体的浓度，显著提升了电荷分离效率。实验结果表明，当受体浓度仅为3%时，实现了四十倍光电检测效率提升。这一意外行为通过SURMOFs的明确晶体结构得到理论分析支持。使用密度泛函理论和动力学蒙特卡洛模拟，研究者识别了受体的双重效应：在高浓度时，受体抑制了不希望的电荷载流子复合，但也降低了电荷载流子的迁移率。这项研究为通过调整给体-受体比例优化MOF薄膜的光电性能提供了新策略，并为高性能光电器件的发展铺平了道路。

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详细研究结果 ​

1. 材料制备与表征： ​

  • 研究者们制备了基于NDI的给体-受体MOF薄膜，并通过层状生长法（SURMOFs）在功能化基底上生长。 image.png

  • 通过调整NDI受体连接体的浓度，研究了不同掺杂比例对光电性能的影响。

2. 光电性能测试： ​

  • 实验发现，当受体掺杂浓度为3%时，光电探测器的响应性能最佳，实现了高光电开关比和探测度。
  • 通过紫外-可见吸收和发射光谱测试，研究了薄膜的光物理性质。 image.png

3. 理论计算与模拟： ​

  • 使用密度泛函理论（DFT）和动力学蒙特卡洛（KMC）模拟，研究了给体-受体界面的电荷转移过程。
  • 分析了受体浓度对电荷载流子复合和迁移率的影响，解释了实验中观察到的光电性能变化。 image.png

4. 器件性能优化： ​

  • 研究了不同受体浓度下，MOF薄膜在光电探测器中的性能，包括光电流开关比和探测度。 image.png
  • 发现低受体浓度有利于提高光电探测器的性能，这归因于有效的给体-受体相互作用和距离分离的电荷转移。

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参考文献 ​

Xu, Z.; Chandresh, A.; Mauri, A.; Esmaeilpour, M.; Monnier, V.; Odobel, F.; Heinke, L.; Wenzel, W.; Kozlowska, M.; Diring, S.; Haldar, R.; Wöll, C. Regulated Charge Transfer in Donor‐Acceptor Metal–Organic Frameworks for Highly‐Sensitive Photodetectors. Angew Chem Int Ed 2024, e202414526. https://doi.org/10.1002/anie.202414526.