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【Adv.Mater.】3 种TPS工程化MR‑TADF发射体：实现接近 BT.2020 的纯绿 OLED（EQE 高达 41.9%、寿命提升至 2491 h） ​

文章标题：Tetraphenylsilane‐Engineered MR‐TADF Emitters for Pure‐Green OLEDs with High‐Efficiency, Long Lifetime, and Gamut Close to BT.2020 Standard
通讯作者：Chuluo Yang
文章链接：https://doi.org/10.1002/adma.72684

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文章概要 ​

引言 ​

高端显示技术正迈向超高清（UHD）时代，其中 BT.2020 色域标准对绿色子像素提出了极高要求：不仅需精准落在 (0.170, 0.797) 的色坐标，还必须具备极窄的半峰宽（FWHM）以确保色纯度。然而，现有绿色 MR‑TADF（多共振热活化延迟荧光）材料往往难以同时兼顾高色纯、高效率与长寿命三大指标。尤其是绿色子像素对亮度与色域覆盖影响巨大，使得材料设计面临严苛挑战。

多共振（MR）体系因其局域化的电子结构可天然实现窄带发射，但在绿色区域仍普遍存在 CIE_y < 0.75、效率受限、器件寿命不足等问题。为突破瓶颈，作者提出将四苯基硅（TPS） 引入 MR‑TADF 骨架，通过其立体位阻、热稳定性与抑制聚集淬灭的能力，构建兼具高色纯与高稳定性的绿色发光体。同时进一步采用TPS 氘代策略，利用 C–D 键更高的键能与更低的零点能，抑制振动耦合与降解路径，从根本上提升器件寿命。

基于此，研究团队设计并合成了三种新型绿色 MR‑TADF 发射体：p‑DBFSi、m‑DBFSi 与 m‑DBFSi‑d（TPS 氘代版本）。它们在 515–517 nm 区域实现超窄带绿色发射（FWHM < 0.070 eV），并在 OLED 器件中展现出接近 BT.2020 的色纯度（CIE_y = 0.76）、超过 40% 的 EQE，以及显著延长的器件寿命。

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主要实验及结论 ​

研究首先通过 π 扩展策略，将二苯并呋喃（DBF）嵌入 meta‑diboron MR 框架，使发射波长自然红移至绿色区域。随后在硼原子 para 或 meta 位置引入 TPS 单元，构建 p‑DBFSi 与 m‑DBFSi；进一步将 TPS 氘代得到 m‑DBFSi‑d。单晶结构表明 TPS 的四面体构型有效阻止 π–π 堆积，使分子保持松散堆积，有利于抑制聚集淬灭。

理论计算显示，TPS 的引入不会破坏 MR 核心的电子局域性，但可降低带隙、抑制振动耦合，并通过立体保护提升激发态稳定性。尤其是 m‑DBFSi 与 m‑DBFSi‑d，其重组能、Huang–Rhys 因子均低于 p‑DBFSi，说明其激发态结构更为刚性，有助于获得更窄的发射谱线。

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在光物性方面，三种材料在稀溶液中均表现出 515–517 nm 的尖锐绿色发射，FWHM 仅 14–15 nm（0.064–0.067 eV），为目前最窄的绿色 MR‑TADF 发射之一。掺杂薄膜中，m‑DBFSi 与 m‑DBFSi‑d 的 PLQY 高达 99%，并保持极窄的 FWHM（17 nm），CIE_y 达到 0.76，接近 BT.2020 标准。

在器件性能方面，采用 DMIC‑TRZ 作为主体材料构建 OLED。m‑DBFSi 与 m‑DBFSi‑d 器件均展现出极窄的 EL 光谱（FWHM = 17 nm），CIE_y = 0.76，EQE_max 分别达到 40.1% 与 41.9%，功率效率接近 200 lm W⁻¹，为目前最优的纯绿 MR‑TADF OLED 之一。相比之下，p‑DBFSi 因肩峰更明显导致色纯度略逊。

在寿命方面，m‑DBFSi‑d 的优势尤为突出。在 1000 cd m⁻² 初始亮度下，其 LT₈₀ 达到 2491 h，显著优于 m‑DBFSi（2006 h）与 p‑DBFSi（1421 h）。氘代 TPS 的引入有效降低高频振动、抑制键断裂与降解路径，从而显著提升器件稳定性。

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此外，作者进一步构建了 Ir(ppy)₃ 敏化的三元体系，进一步提升了器件寿命与效率滚降表现，验证了 TPS 工程化策略在不同器件结构中的普适性。

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总结及展望 ​

本研究提出了一种兼具结构创新与性能突破的 MR‑TADF 分子设计策略：通过TPS 外围工程化 + π 扩展 + 氘代稳定化，成功构建出同时满足超窄带发射、高效率与长寿命的纯绿 OLED 发射体。m‑DBFSi 与 m‑DBFSi‑d 在色纯度（CIE_y = 0.76）、效率（EQE_max > 40%）、功率效率（接近 200 lm W⁻¹）以及器件寿命（LT₈₀ 高达 2491 h）方面均达到当前绿色 MR‑TADF OLED 的领先水平。

TPS 的立体保护作用、对振动耦合的抑制、对激发态稳定性的提升，使其成为未来 MR‑TADF 材料设计中极具潜力的关键结构单元。而氘代策略的进一步加入，则为提升器件寿命提供了新的分子工程维度。

未来，该策略有望拓展至蓝光与红光 MR‑TADF 体系，推动全色 BT.2020 OLED 显示的实现。同时，TPS 工程化也可能在抑制 Dexter 能量传递、提升薄膜形貌稳定性等方面发挥更大作用，为下一代高色纯、高亮度、长寿命的 OLED 显示技术奠定基础。