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【JACS】介电常数高达 63！全新 3 D COFs 拓扑结构实现高能量密度和脉冲电容器 ​

简介 ​

本文介绍了一种具有新型 lil 拓扑结构的三维共价有机框架（3 D COFs），通过 D 4 h-和 C 2 h-对称构建单元组装，展现出高介电常数和低介电损耗，推动了高能量密度和脉冲电容器的发展。

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摘要 ​

三维共价有机框架（3 D COFs）具有高度的多样性，但发展新的拓扑结构仍面临巨大挑战。本研究首次开发了具有 lil 拓扑结构的 3 D COFs，由 D 4 h-和 C 2 h-对称构建单元组装而成。所制备的 COFs 展现了高晶体度、内在孔隙率和强韧性。特别地，这些 COFs 表现出优异的介电性质，包括在高频（>1 kHz）下的高介电常数（63）和低介电损耗（0.009），超过了以往基于酞菁铜和聚酰亚胺的聚合物。

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研究结果与讨论 ​

研究结果表明，通过开发具有新拓扑结构的 3 D COFs，可以显著提高材料的介电性能。特别是 D 4 h 对称的酞菁铜单元与 C 2 h 对称的 TAPB 单元的结合，使得这些 COFs 在高频下具有前所未有的高介电常数和低损耗，展示了广阔的应用前景。

重点研究成果包括：

  • 介电性质：在高频下表现出显著的介电常数和低介电损耗。CuPcOC-TABD-COF 和 CuPcOC-TAPB-COF 的介电常数分别为 63 和 52。 image.png

  • 导电性分析：AC 导电性分析显示，两种 COFs 的导电性具有超线性幂律依赖性，表明极化子隧穿在传导机制中占主导地位。

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  • 稳定性测试：在不同温度和溶剂条件下表现出高稳定性，特别是在 1 MHz 的高频下，损耗值低至 0.009 和 0.016。
  • 结构表征：通过 PXRD 和 Pawley 精修确定晶体结构，氮气吸附等温线评估孔隙率。

这些结果不仅为设计高性能介电材料提供了重要指导，还为未来高能量密度和脉冲电容器的开发提供了新的思路和材料。

结论 ​

本研究成功开发了一种具有新型 lil 拓扑结构的 3 D COFs，由 D 4 h 对称的酞菁铜和 C 2 h 对称的四（4-氨基苯基）联苯构建单元组装而成。所制备的 COFs 展现了高晶体度、内在孔隙率和强韧性，并表现出优异的介电性能，包括高介电常数和低介电损耗。这些发现为设计和开发新型高性能介电材料提供了重要的科学依据和技术支持。这些 COFs 在高频操作下表现出的低损耗和小的介电常数分散性，进一步验证了其在高能量密度和脉冲电容器中的潜在应用价值。未来的研究可以进一步探索这些材料在实际应用中的表现，以实现更广泛的工业应用。

参考文献 ​

Wu, X.; Wang, H.; Huang, N. Three-Dimensional Covalent Organic Frameworks with Lil Topology. J. Am. Chem. Soc. 2025, jacs.4c16422. https://doi.org/10.1021/jacs.4c16422.